半分の充填を超えた単層グラフェンの磁気誘起電荷密度波のフィンガープリント

Scientific Reports volume 12、記事番号: 21664 (2022) この記事を引用

782 アクセス

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

電荷密度波はフェルミオンの凝縮体であり、その電荷密度は長距離の周期的な変調を示します。このような電荷密度波は主に巨視的な量子状態として説明でき、さまざまな形成メカニズムによって発生することが知られています。これらは、格子変形パイエルス転移、指向性のあるフェルミオン波ベクトル配向傾向のフェルミ面ネスティング、または一般的な電荷秩序であり、対照的にフェルミオン間の無向有効クーロン相互作用のみに関連しています。二次元ディラック/ワイル様系では、電荷密度波の存在は、半分の充填における超低エネルギー領域内でのみ理論的に予測されます。ディラック/ワイル・ハミルトニアンによって記述された二次元フェルミオンのホストとしてグラフェンを採用し、低い被覆限界における上部のテトラシアノキノジメタンの吸着を通じて、フェルミオン間の効果的な相互クーロン相互作用を間接的に調整しました。これにより、追加の磁気誘起局在化と量子化により、半分の充填を超えたワイル様フェルミオンの新規な低次元散逸電荷密度波の開発を達成しました。この電荷密度波は、電子と正孔の両方のスペクトルに現れます。

電荷密度波 (CDW) は、相互作用するフェルミ粒子 1、2、3 の集合状態であり、主に巨視的な位相を持つ量子状態として記述できます 2、4、5、6。このような凝縮物は、散逸電子輸送の特徴を示す電荷キャリア密度の周期的な変調によって特徴付けられます 3、7、8、9、10。 2 つの頻繁な CDW 形成メカニズムは、パイエルス歪み 11 とフェルミ面ネスティング 11、12 です。もう 1 つのオプションは、フェルミオン間の効果的なクーロン相互作用による一般的な電荷秩序です 11。これらすべての理由により、CDW は量子メモリコンポーネント 13、14 および量子コンピューティングデバイス 15、16 においてさまざまな潜在的なアプリケーションを提供します。その結果、例えば 3D ワイルまたは低次元ディラックおよびワイル様フェルミオンで構成される、低次元 (low-D) または非従来型フェルミオン系における CDW 状態形成の理論的説明と実験的研究は引き続き重要な関心を集めています。注意17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27。後者の 2D の例は、Kagomé、Lieb、および六角格子に見られます 28,29。カゴメ格子は一般に層状構造でのみ実現され、CDW 形成に関する十分に確立された理論的枠組み 30,31 と一連の実験報告 32,33,34 にもかかわらず、多くの未解決の問題が未解決のままです。同様に、電子リーブ格子とその中の CDW 形成は理論的な観点から議論されてきました 35,36 が、実験的に実現することは非常に困難であることが証明されています 37,38,39。最後に、2D 六角格子の興味深いケースでは、理論的な研究のみが行われています 20、21、22、23。これらの研究により、対応する現場および長距離反発を運動エネルギーに応じて調整できれば、一般的な電荷秩序によって半金属相から CDW が形成できることが明らかになりました 20,21,22,23。ただし、これは半分の充填、つまり電荷中性点 (CNP) での超低エネルギー限界でのみ予測されます。特に、このような電荷秩序状態の形成は、理論的には、追加の磁気誘起局在化の提供の下で半分の充填を超えて達成することもできる。つまり、磁気長さ \(l_{B}\) と電荷キャリア間の平均距離 \(r_{s}\) の比が 10 以下である限り、40 となります。したがって、磁場中の 2D ワイル様フェルミオン系における CDW の発展は、一般に、運動エネルギー \(r_{s}\) と \(l_{B}\) に対する有効なペアワイズクーロン相互作用に依存します41。。今回我々は、グラフェンにホストされた2Dワイル様フェルミオンの前例のないCDWが、高磁場の限界の半分を超えて形成されることを実証する。注目すべきことに、この状態は正孔スペクトルだけでなく電子にも現れます。 CDW に関連する電子輸送の散逸性により、この CDW の磁気輸送特性は、\(\frac{{e^{2} }}{h }\) (e:素電荷、h:プランク定数)。私たちは、さまざまな物理吸着テトラシアノキノジメタン (TCNQ) 負荷および部分的に磁場を変化させたサンプルにおけるこの兆候の変化を監視しました。

デフォルトでは半金属であるグラフェン 42,43 は、その二部六方格子構造を通じて、低 D 電荷秩序化現象を探索するための完璧なモデルシステムを提供します。低エネルギー領域では、次の形式の質量のない 2D ディラック/ワイルハミルトニアンによって記述できます。

\(\hbar\) は換算プランク定数、\(\nu_{F}\) はフェルミ速度、\({{\varvec{\upsigma}}} = \left( {\sigma_{x}} ,\) user2{ }\sigma_{y} \right)\) パウリ行列ベクトルと \({\varvec{k}}\) 波ベクトル 44。つまり、両方の副格子は、価電子帯と伝導帯が接する逆空間内の点 (それぞれ \(K\) 点と \(K^{\prime }\) 点) 付近の電子状態に寄与します。副格子の寄与は、電気波動関数が 2 成分スピノルであるという状況に反映されています 45。 \(K\) と \(K^{\prime }\) に近いこれらの波動関数は、 \(\psi_{{K,K^{\prime } }} \left( {\varvec{k}} \right) で与えられます。 ) = \frac{1}{\sqrt 2 } \left( {\begin{array}{*{20}c} 1 \\ {se^{{ \pm i\theta_{\varvec{k}} }} } \\ \end{array} } \right)\)、\(s = \pm 1\) はバンドインデックス、指数内の \(\pm\) は \(K\) と \( K^{\prime }\) および \(\theta_{\varvec{k}}\) は \({\varvec{k}}\)43 の極角です。また、Eq. (1) は、分散関係 \(E\left( {\varvec{k}} \right) = \hbar v_{F} \left| {\varvec{k}} \right|\) が次の場合に線形であることを示しています。この限界。

ただし、この線形分散関係により、対クーロン反発の比 \(\frac{{E_{C} }}{{E_{K} }}\) で表される有効クーロン相互作用は、 }\) と粒子の運動エネルギー \(E_{K}\) は、系の誘電関数 ϵ にのみ依存します。したがって、電荷キャリア密度の増加によって調整することはできません（補足注 1 を参照）46。つまり、ゲーティングやドーパントの置換やインターカレーションなどのキャリア密度を調整する技術は、そのようなシステムで CDW 形成を誘導するのにはまったく実行できません。それにもかかわらず、我々は、低い被覆限界内で上部にTCNQを物理吸着することにより、グラフェン内でのCDW形成を達成した47、48、49。TCNQ分子の存在は、スクリーニング特性、したがってシステムのϵを調節する。この戦略に従って、CDW 形成に好ましい範囲 (\(\frac{{E_{C} }}{{E_{K} }} \gtrsim\) 1、補足注 1 を参照) に達するように ϵ を調整しました。 (図1)。

一般的な電荷の順序付けによる CDW 形成の概略図と原理サンプル処理: (a) 一般的な電荷の順序付けによる CDW 形成メカニズムの概略図 (縮尺は一定ではありません)。左: 電子密度が変調されていないグラフェン (黒色の格子) (黄色)。中央: 電荷キャリア間の有効な相互クーロン相互作用 (青い球) の大きさは、ペアごとのクーロン反発 \(E_{C}\) (黒い矢印) と運動エネルギー \(E_{K}\) の比に関係します。（濃いオレンジ色の矢印）（補足1参照）46．右: \(E_{C}\) が \(E_{K}\) よりも優先されると、主に電荷密度の周期的な変調を示す CDW 状態が発達する可能性があります。ここでは、たとえば純粋な視覚化を目的として、任意に選択された 1 次元 CDW のケースを概略的に示します 9、10。 (b) 実験的アプローチの原則的なワークフロー (縮尺は一定ではありません)。左: 気相からのグラフェン格子 (水色) 上への TCNQ 分子 (黒: 炭素、赤: 窒素、青: 水素) のランダムな堆積。中央: 顕微ラマン分光法によるサンプルの特性評価 (入射光と散乱光は円錐で示されます)。右: ホールバー形状で電気的に接触したサンプルと輸送測定用の原理セットアップ。磁気輸送測定の場合、磁場はサンプル面に対して垂直に向けられます。

グラフェンにホストされた 2D ワイル様フェルミオンの場合、ランダムに堆積されたドーパント分子は、システム内のスクリーニングを調整するのに非常に適しています。特に TCNQ は、分子あたり約 0.3 電子の電荷移動を伴う高い電子親和力を提供します 47、48、49。荷電分子は、グラフェン格子によってもたらされる静電ポテンシャルランドスケープ内に摂動を引き起こし、系の誘電関数 ϵ を調節します 46,50。さらに、TCNQ とグラフェンの距離は約 3 Å であることがわかり 47,48,49、これは TCNQ の同様の寸法と六方晶グラフェン格子に対する対称性とともに、格子変形が無視できることを示唆しており 47,48,49フェルミ粒子。原理的には、十分に高い電荷移動を有し、グラフェン格子構造に悪影響を及ぼさない任意の分子構造も適していると考えられることに留意されたい（例えば、テトラチアフルバレン）。この線に従って、異なる量の TCNQ を堆積させた 3 つの TCNQ/グラフェンサンプル (S1 ～ S3) を準備しました (蒸発時間 \(t_{TCNQ}\) をそれぞれ 65、55 ～ 40 分間変化させました)。これらを、TCNQ 堆積の前後に顕微ラマン分光法を使用して特性評価し、全体的な電荷移動 (ドーピング) とランダムな TCNQ 分布内の平均間隔の尺度を取得しました。図２ａは、例示的なグラフェンフレークのスペクトルを示す。 TCNQ の堆積後、G バンドのピーク位置が波数が大きくなる方向にシフトしていることがわかりました。これは、p 型ドーピングの特徴です 51。 2D バンドのピーク位置のシフトはそれほど顕著ではありませんが、予想されたように、グラフェンの全体的な格子構造が TCNQ によって強く損なわれていないことも示しています 52,53。 G バンドのシフトから、電荷キャリア密度の変化 \(\delta n_{2D}\) を推定できます (「方法」セクションを参照)。図 2b では、\(\delta n_{2D}\) が \(t_{TCNQ}\) に対してプロットされています。予想通り、\(\delta n_{2D}\) は、デポジットされた TCNQ の量に応じて増加します。また、D バンド強度 \(I_{D}\) はすべてのサンプルで増加しており、壊れた平行移動不変性のポイントが増えていることを示しています。このような点の平均間隔 \(\Delta\) は、 \({ }\left[ {2.4 \times 10^{ - 10} \;{\text{nm}}^{ - 3} } \right によって推定できます。 ] \cdot\uplambda ^{4} \cdot \left( {\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}} \right)^{ - 1}\) (図 2c)54 。ここで、\(I_{G}\) は G バンド強度、\(\lambda\) = 532 nm は励起波長です。重要なのは、百 nm 未満から数百 nm 未満の範囲で観察された \(\delta n_{2D}\) と検出された \(\Delta\) が、単層未満の低い TCNQ 被覆率と一致していることです。これは、2.46 Å というグラフェン単位胞ベクトル 55 の長さも考慮すると、2D ワイル様のフェルミオンの性質が全体的に保存されていることを裏付けています。サンプルの移動度 (次に説明します) は、この結論を裏付けています。

グラフェン/TCNQ サンプルのマイクロラマン特性評価: (a) TCNQ 堆積前後のグラフェンサンプルの例示的なラマンスペクトル。表示されたスペクトルは、実験的なラマンマップの平均です (20 を超える個々のスペクトル)。 TCNQ では、D バンド強度の明らかな増加が観察されます。 G バンド (\(+ 4\;{\text{cm}}^{ - 1} \pm 1\;{\text{cm}}^{ - 1}\)) のより高い波数へのシフトは、 TCNQ51への電子移動。 2D バンドのピーク位置に関しては、わずかなシフトのみが明らかであるようです。 (b) TCNQ 蒸発時間 \(t_{TCNQ}\) の関数として G バンドシフトから推定された電荷キャリア密度の変化 \(\delta n_{2D}\)。エラーバーは、フィッティング手順の不確実性と、加熱および冷却段階でのランダムな温度変動によって生じます (「方法」セクションを参照)。赤い破線は目のガイドとして機能します。 (c) 3 つのサンプルの D バンドと G バンドの強度の比 \(\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}\) (左軸)。 \(\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}\) が大きいほど、\(\Delta\) (右軸) に反映されるように、ランダムな TCNQ 分布内の平均間隔は小さくなります54。破線は目のガイドとして機能します。

電気測定は、磁場強度 \(\left| {\vec{B}} \right| = B =\) 9 および 12 T (それぞれ S1、S2、および S3) で、室温および液体ヘリウム温度で実行されました。ホール構成で。以下では、サンプル平面に対する磁場の相対的な向きを + B と –B で表します (それぞれサンプル平面の外とサンプル平面内)。図3aには、すべてのサンプルとTCNQを含まない参照サンプルの室温における縦方向抵抗率\(\rho_{xx}\)が示されています。すべてのサンプルにおいて、明確に定義された CNP を伴う \(\rho_{xx}\) の特徴的な両極電界効果が見つかり、これはフェルミオンの 2D ワイル様の性質を反映しています 44,55。 TCNQ 堆積の影響は、電荷キャリア移動度 \(\mu_{e/h}\) (電子 e、正孔 h) によって追跡できます 56,57。参照サンプルから開始すると、\(\mu_{e/h}\) は予想どおり、堆積する TCNQ 量の増加に伴って単調に減少します (ラマン結果を参照)。具体的な値は次のとおりです: \(\mu_{e/h} = \left( {4040 \pm 83} \right) / \left( {1950 \pm 44} \right)\frac{{{\text{cm} }^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (S1), \(\mu_{e/h} = \left( {3880 \pm 78} \right) / \left( {4270 \pm 92} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (S2), \(\mu_{e/ h} = \left( {4740 \pm 142} \right) / \left( {4900 \pm 228} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text {Vs}}}}\) (S3) および \(\mu_{e/h} = \left( {9730 \pm 63} \right) / \left( {10600 \pm 65} \right)\frac{ {{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (参照)。同様に、\(\rho_{xx}\) の最大値は、TCNQ の負荷により予想どおり減少します55。ここで、これらのサンプルの液体ヘリウム温度での磁気輸送に目を向けます。まず、最も多くの TCNQ が堆積している S1 (\(\Delta \およそ\) 80 nm) に取り組みます。図3bでは、磁場B = \(\pm\に対する\(\sigma_{xy}\)と対応する\(\rho_{xx}\)が\(n_{2D}\)の関数として示されています。 ) 9 T. \(\sigma_{xy}\) がゼロの CNP のねじれが両方の磁場方向に存在し、プラトーが発達する可能性を示しています。これは、CDW 状態の特徴である \(\rho_{xx}\) の最大領域内に収まります。ただし、帯電した不純物は歪み、CDW のような集合モードの形成を著しく妨げる可能性があります 3,58。より明確に言うと、システム固有の臨界イオン不純物濃度 \(n_{i}^{\left( c \right)}\) が存在し、それを超えると CDW は存在または開発できなくなります (「考察」セクションで詳しく説明します)58。。

室温および液体ヘリウム温度でのグラフェン/TCNQ サンプルの電気 (磁気) 輸送測定: (a) TCNQ が堆積されていない参照サンプルを含むすべてのサンプルの室温での縦方向抵抗率 \(\rho_{xx}\)。グラフェンの両極性の挙動がそれぞれに明確に見られます。サンプル S1 ～ S3 の磁気輸送測定 (b ～ d) は液体ヘリウム温度で実行されました。 \(\pm\) 9 T (S1 & S2) および \(\pm\) 12 T (S3) の磁場で測定された横方向導電率 \(\sigma_{xy}\) および \(\rho_{xx}\) ）。 (b) S1 は、CNP でゼロ \(\sigma_{xy}\) と対応する最大値 \(\rho_{xx}\) を持つねじれを示すプラトーを示しています。 S1 のようなかなり無秩序なシステムでは、追加の特徴を示す CNP に関して非対称な輸送挙動が予想される可能性があることに注意してください 56。 (c) S2 は、\(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{) で顕著なプラトーを伴う \(\rho_{xx}\) で明確な極大値を示します。 h}\) 両方のフィールド方向の場合。さらに、\(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) での型破りなプラトーに裏打ちされた \(\rho_{xx}\) の最大値が観察されます (図示)破線の矢印で示します）。最後に、大きい \( n_{2D}\)、それらを量子ホール状態として指定します。 (d) S3 の場合、\(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{h}\) および最大値 \(\rho_{xx}\) のプラトーが存在します。両方の磁界方向の CNP で。 \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) と \(\sigma_{xy} = - 3\,\frac{ {e^{2} }}{h}\)、\(\rho_{xx}\) の最大値 (破線の矢印) も両磁場の方向について同様です。さらに、 \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) を持つすべてのプラトーは \(\rho_{xx}\) の極小値を伴い、それらを識別します。量子ホールが述べているように。

CNP で \(\rho_{xx}\) が最大になり、 \(\sigma_{xy}\) = 0 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) でねじれを伴う, 次のステップでは、より小さい TCNQ 密度 (\(\Delta \about 160\,{\text{nm}}\)) のサンプル S2 に対処します。 TCNQ 関連のローカル電荷がさらに離れているため、これは CDW 状態の発展をあまり妨げないはずです。図 3c にも \(\sigma_{xy}\) と対応する \(\rho_{xx}\) が示されています。両方の B 方向について、CNP で \(\rho_{xx}\) の明確な極大値が見つかります。それらはそれぞれ、顕著なプラトー \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{h}\) を伴いますが、負の磁場ではやや発達が劣ります。さらに、\(\rho_{xx}\) の追加の極大値が、両方の \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) で型破りなプラトーとともに出現します。 B 方向、つまり CDW フェーズの予期されるシグネチャ。さらに、\(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) のプラトーは、\(\rho_{xx}\) の拡張極小値の兆候とともに表示されます。正の B であり、これらのプラトーが量子ホール相に属することが特定されます。長距離電荷秩序相の主な特性の 2 倍を手元に持つことにより、同様に \(n_{2D}\) へのプラトー依存性が、我々の系における磁気誘起 CDW 形成を示しています。 \(\sigma_{xy}\) = 0 から \(+ 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) への遷移は、n = 0 のランダウ準位 (LL) の完全な充填と一致します。 ) (\(n_{2D} \おおよそ \frac{2eB}{h}\))。つまり、ゼロ導電率プラトーはゼロ番目の LL 全体に広がっています。 \(\sigma_{xy}\) = \(3\,\) から \(6\,\frac{{e^{2} }}{h}\) への遷移は、 n = 0 および n = 1 LL (\(n_{2D} \estimate \frac{6eB}{h}\)) は、0 から \(+ 3\,\frac{{e^{2} }} に類似) {h}\) 遷移。この状況と、\(n_{2D}\ が増加する一連のプラトー \(0\)、\(3\)、\(6\,\frac{{e^{2} }}{h}\) ) 量子ホール絶縁体や磁気触媒などの他の考えられるメカニズムは不適格です (補足注 3 を参照)。以下にさらに示すように、ゼーマン効果も除外され、最終的に S2 内で 2 つの磁気誘起 CDW 相が形成されると結論付けられます。グラフェン/TCNQ システムにおける CDW の形成をさらに促進するには、TCNQ 分離をさらに増加させ、磁気に関連する可能性のある有害なメカニズムを軽減する必要があります。これは S3 で達成され、\(\Delta\) は数百 nm であり、さらに磁場の強度も増加します。特に後者では、ゼロ点変動が CDW 周期に匹敵すると CDW が崩壊するため、ゼロ点変動を低減します 59。具体的には、これらの変動は磁気長さ \(l_{B} = \sqrt {\frac{\hbar }{eB}}\) に限定された磁場内で発生します44。言い換えれば、S3 ではより明確な、および/またはより多くの CDW 署名が期待されます。図 3d には、対応する \(\rho_{xx}\) と \(\sigma_{xy}\) が示されており、予想どおり、両方の場の方向で \(\rho_{xx}\) の顕著な最大値が示されています。はCNPで見つかり、よく発達した\(\sigma_{xy} = 0\frac{{e^{2} }}{h}\)プラトーを伴います。さらに、\(\sigma_{xy} = + 3\frac{{e^{2} }}{h}\) と \(- 3\frac{{e^{2} }}{h}\ でプラトーになります。 ) は \(\rho_{xx}\) の強い極大値と共存していることが確認できます。電子と正孔の両方のプラトーのこの対称性は非常に重要です。これは、TCNQ 誘起局在状態は深さ約 250 meV の正孔スペクトル内にのみ位置するため、実験観察が単なるエネルギー位置に関連していないことを示しています 47。 \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) のプラトーも両方の場の方向で識別できることは言及しておきます。これらはすべて、\(\rho_{xx}\) の (異なる形で) 良く発達した極小値と一致し、\(\sigma_{xy} = + 6\frac の場合は \(\rho_{xx}\) = 0 になります。 {{e^{2} }}{h}\) 正のフィールドの場合。重要なのは、S2 と S3 の違いにもかかわらず、異なるプラトー間の遷移点は同じ条件下で発生することです。つまり、n = 0 LL (0 \(\to\) \(\pm 3\frac{{ e^{2} }}{h}\)) は、n = 0 と n = 1 の LL (\(\pm 3\) \(\to\) \(\pm 6\frac{{ e^{2} }}{h}\)) は完全に埋められています。

\(\sigma_{xy}\) プラトー間の転移点の磁場強度への依存性は、観測された CDW 状態についてのさらなる洞察とその内部の一貫性を明らかにします。CDW 状態を便宜上 CDW0 および CDW3 と呼びます (指数は横方向導電率の値に関連します)。。ここで最も明確に開発された特徴を持つ S3 に対処すると、B \(\ge 4\,T) では 0 と \(\pm 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) のプラトーが瞬時に現れることがわかります。 \) (補足注 4 を参照)。特に、この電界強度以下ではプラトーは観察できません (量子ホールプラトーを含む)。つまり、この系は \(n_{2D}\) が低い限界でもエネルギー的に CDW 相の形成を直接促進します。図 4 では、プラトー遷移 0 \(\to\) 3 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) および 3 \(\to\) 6 の観察をさらに詳しく説明します。 \(\frac{{e^{2} }}{h}\)。遷移におけるそれぞれの \(n_{2D}\) を抽出したところ、これらは B 場の増加に伴う理論的に予想される LL 縮退進化に完全に当てはまります。つまり、それぞれ \(\frac{2e}{h}\) と \(\frac{6e}{h}\) の傾きを持つ直線上になります (図 4 の上のパネル)。このような動作は、軌道的に量子化された CDW 状態と一致しており、CDW の周期性は B60 に応じて線形にスケールされます。注目すべきことに、この結果は、CDW 状態がすべて B での LL の実際の充填とは無関係に持続することを示しています。さらに、 \(\sigma_{xy}\) = 0 および \(3\,\frac) のエネルギー幅 Pw を抽出しました。 {{e^{2} }}{h}\) プラトー (下のパネル、図 4)。観察された幅にはゼーマン分裂が含まれていません。そうでない場合は、それぞれ B > 700 T および > 170 T が必要となります 44。

プラトー遷移点と幅の磁場依存性: 上: 0 \(\to\) 3 \(\frac{{e^{2} }}{) から遷移する電荷キャリア密度 \(n_{2D}\) h}\) から 3 \(\to\) 6 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) が見つかります (補足注 4 を参照)。正および負の導電率および両方の磁場方向における同等の転移点を平均した。結果として得られる標準偏差、つまりここでの関連誤差は、表示されるエラーバーに反映されます。実線は、B による LL 縮退の増加に対応する理論的な傾き \(\frac{2e}{h}\) および \(\frac{6e}{h}\) を持っています。注目すべきことに、実験的に観察された転移点は CDW0 から CDW0 への遷移点です。 CDW3 および CDW3 から QH までは、両方の縮退系統とよく一致しています。指数は横方向の導電率の値を表し、QH は量子ホールの動作を指します。下: S3 で見つかったプラトー \(\sigma_{xy} = 0\) と \(\pm 3\frac{{e^{2} }}{h}\) のエネルギー幅 Pw を磁気の関数としてプロット電界強度 (エラーバーはプラトーの端での拡張されたたわみを考慮しています)。括弧は、それぞれの \(\sigma_{xy}\) の値を \(\frac{{e^{2} }}{h}\) の単位で表し、相対的な磁場の方向 \(\left( \pm \右）\）。破線は目へのガイドです。

CDW 相間から量子ホール相への遷移 (高次 LL の充填限界内) は、さまざまなスクリーニングソースの相互作用と、システム内の磁気誘起局在化を反映しています。スクリーニングに関しては、小さい \(n_{2D}\) の場合、n = 0 LL 内でのみ、TCNQ によって導入された潜在的な変調によって ϵ が減少し、それによって CDW の形成が可能になります。したがって、n = 0 LL 内の電荷キャリアが経験するスクリーニングは、TCNQ によって誘発された正孔スペクトルと完全に満たされた正孔スペクトルの両方の組み合わせです 59。より高い LL がさらに占有されると、完全に満たされた下位の LL から最も高い占有されている LL 内のスクリーニングに対する追加の変更も適用されます。これは、すべての LL における有効クーロン相互作用が主に異なることを意味します。特に、我々の発見は、低位にある充填LLが高位のLLのスクリーニングを高める傾向があることと一致している59。磁場の局在化作用40に関しては、\(\pm 3\frac{{e^{2} }}{h}\) への遷移以下のすべての \(n_{2D}\) について、\(l_ {B}\) は、大きさが \(r_{s}\) より小さいか同等です。つまり、CDW の形成は主にこの \(n_{2D}\) の範囲でサポートされています。言い換えれば、CDW0 はスクリーニングと磁気誘起局在化の両方によってサポートされます。遷移を超えると、CDW3 領域では \(\frac{{l_{B} }}{{r_{S} }}\) はほぼ単一になります。つまり、磁気局在化はそれほど顕著ではありません。しかし、CDW の特徴は依然として観察されており、局在化が弱いにもかかわらず、電子間の相互作用が電荷の秩序化を促進するのに十分な強さを持っていることを示唆しています。 \(\frac{{l_{B} }}{{r_{S} }} \sim 2\) の場合のみ、 \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{ {e^{2} }}{h}\) と消滅した \(\rho_{xx}\) が見つかりました。したがって、スクリーニングと磁場局在化の相互作用は、一連のプラトーと、より高次の LL の占有を伴う CDW から量子ホール相への移行を説明します。さらに、磁気長により、CDW 周期の物理的に合理的な下限 \(2l_{B}\) が設定されます。これは、CDW 相が個々の LL 充填時に持続する状況とも一致します。完全を期すために、CDW 形成のコンテキスト内で、S1 の \(\sigma_{xy} = 0\frac{{e^{2} }}{h}\) で弱く発達したプラトー署名が、システム内の臨界不純物濃度 \(n_{i}^{\left( c \right)}\) の推定値。 \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) 量子ホール状態への遷移は、比較的低い \(n_{2D}\) ですでに発生していることに注目してください。これは、S1 のイオン化 TCNQ 濃度 \(n_{i}^{{\left( {\mathrm{S1}} \right)}} = 1.67 \times 10^{10} \;{\text{cm} であることを意味します。 }^{ - 2}\) は、 \(n_{i}^{\left( c \right)}\) に近いです。つまり、\(n_{i}^{\left( c \right)} \gtrsim 2 \times 10^{10} \;{\text{cm}}^{ - 2}\) を推定できます。特定のシステム。さらに、形成される密度波のタイプは主に吸着剤の選択によって影響を受ける可能性があることに注意してください。たとえば、選択により、吸着剤と格子の相互作用が十分に強い場合、フェルミオンの 2D ワイルのような性質を、完全なディラックフェルミオンの図に意図的にシフトすることができます。したがって、我々の研究は、低次元ディラックおよびワイル（類似）フェルミオンにおける理論化された未知のCDWまたは他の巨視的な量子状態を生成および調査し、そのような量子相間の遷移と競合にアクセスするための一般的な経路を実証します。

グラフェンフレークは、標準的な機械的剥離とそれに続く SiO2/Si 基板上の加熱ステップ、続いてその上に TCNQ を堆積することによって得られました。 TCNQ (純度 98%、Merck KGaA から購入) を、熱蒸発チャンバー内の真空 (p\(\約 1 \x 10^{ - 4}\) mbar) で粉末から蒸発させました。システムを 60 °C で 30 分間予熱し、その後、TCNQ の量を変えるために、TCNQ を 105 °C でさまざまな時間蒸発させました。周囲条件（レーザー波長 \(\lambda\) = 532 nm）下での標準的な顕微ラマン分光法を使用して、TCNQ 堆積の前後のサンプルを特徴付けました（補足注 2 を参照）。次いで、電極材料としてパラジウムを使用する電子ビームリソグラフィーによって、標準的なホールバー形状でサンプルを電気的に接触させた。電気測定は、超電導磁石を備えた液体ヘリウム温度の標準的なクライオスタットシステムで実行されました。使用したデバイスは、バイアスとゲート電圧を印加する Keithley 2400 電源、SR570 電流プリアンプ、および 4 点電圧とプリアンプ出力を同時に測定する Keithley 2000 デジタルマルチメーターです。

この研究の結果を裏付けるデータは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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物理学科、フリードリヒアレクサンダー大学 (FAU) エアランゲンニュルンベルク、Staudtstrasse 7、91058、エアランゲン、ドイツ

フェリックス・ホフマン、マルティン・シーベルト、アントニア・ドゥフト、ヴォイスラフ・クルスティッチ

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実験は VK によって考案され、結果は VK と FHFH によって解釈され、MS と AD がサンプルを作成して実験を実行しました。 FH はデータを分析しました。この原稿は、すべての共著者からの意見をもとに VK と FH によって書かれました。

ヴォイスラフ・クルスティッチへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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Hoffmann、F.、Siebert、M.、Duft、A. 他。半分の充填を超えた単層グラフェンの磁気誘起電荷密度波のフィンガープリント。 Sci Rep 12、21664 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-26122-0

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受信日: 2022 年 9 月 14 日

受理日: 2022 年 12 月 9 日

公開日: 2022 年 12 月 15 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26122-0

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