ヘリウム、バナジウム、環境 DNA トレーサーで富士山の地下水の起源を再考する

Nature Water volume 1、60–73 ページ (2023) この記事を引用する

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157 オルトメトリック

メトリクスの詳細

地元では「水の山」として知られる日本の象徴的な富士山は、何千年もの間、地下水と淡水の湧水の広大なネットワークを介して、何百万もの人々に安全な飲料水を提供してきました。高地で涵養された地下水は、富士の 3 つの玄武岩質帯水層内を流れ、最終的には富士の麓に無数の原始的な淡水の泉を形成します。ここで私たちは、富士の現在の概念モデルが、3 つの帯水層間の垂直交換がほとんど、あるいはまったくない地下水層流の単純なシステムであるということに挑戦します。このモデルは、唯一知られている大陸海溝-海溝-海溝三重接合部の上という特異な場所、複雑な地質、そして珍しい微生物の湧水群集による富士の極度の地殻変動とは大きく対照的である。微生物環境DNA、バナジウムおよびヘリウムトレーサーの独自の組み合わせに基づいて、私たちは、普及している深層循環と、これまで知られていなかった深層地下水が富士の淡水湧水に寄与しているという証拠を提供します。最も大規模な深部地下水湧昇は、日本で最も地殻変動が活発な地域である富士川加古断層帯に沿って発見された。私たちの発見は、富士の水文地質学的理解を広げ、環境 DNA、現場の希ガス、微量元素分析を組み合わせて地下水科学に利用できる大きな可能性を実証しています。

ほぼ完璧な円錐形をした日本の火山富士山 (標高 3,776 m (ASL)) は、間違いなく世界で最も有名な山かもしれません 1。地元では「水の山」として知られる富士は、何千年もの間、豊富な地下水と地下水が供給される泉を通じて、何百万もの人々に安全な飲料水を提供してきました。豊富な淡水資源は、富士が太平洋と日本海に近く、地球上で唯一知られている大陸海溝-海溝-海溝の三重交差点である富士三重交差点の頂上というユニークな場所にあるために発生する大量の降水によって生じています2。、3、4（図1）。このユニークな地質環境により、富士山は主に玄武岩で構成されており、ほとんどが透過性の悪い安山岩質マグマで構成されている他の弧状成層火山よりもはるかに透過性が高いです5、6、7、8、9、10、11、12、13。玄武岩を長い間通過してきたため 14、富士の地下水は非常に軟らかくバナジウムが豊富で、富士の河川は地球上で最もバナジウムが豊富な川となっています 15、16、17。富士山は非常に重要であるため、ユネスコの世界遺産に登録されており18、複数の湧水が国の天然記念物に指定されています19、20、21。

左上: 日本の中部にあるアムール、オホーツク、フィリピン海プレートの間の海溝-海溝-海溝三重交差点上の富士山の位置。右上: 富士集水域の地図、その 4 つの亜流域 (南西亜流域は黄色で強調表示)、南西および南東亜流域の一般的な地下水の流れ方向、主な断層帯、現在活動中の地殻断層、この研究で得られた、または文献や日本の全国地下水データベースから収集された、サンプリングされた場所とすべてのデータポイント。サンプリングされたサイトのシンボル内の黒い点は、eDNA 解析の場所を示します。下: 南東方向の富士山の 3D 地図。富士集水域が強調表示され、サンプリング場所と南西および南東亜流域の一般的な流れの方向が示されています。 KMFZ＝高津松田断層帯。座標参照系: WGS 84/疑似メルカトル。複合地図ソース: 衛星画像 161; デジタル標高モデル162; 赤い 3D 陰影起伏マップ 163,164; 活断層の位置165; プレート境界と主要な地殻断層43,166,167。

住民、観光客、工業、農業による水の需要が増え続けることに加えて、富士のきれいな水に大きく依存した製品を生産するプレミアム食品産業の縮図が発展しました。南斜面にある日本最大の緑茶農園地帯と東斜面にある大規模なウイスキー蒸留所は、安定して大量に供給される軟質で高品質な地下水があってこそ操業することができます。成功が増え、現在では多くの水のボトリング会社が、富士の地下深くから汲み上げたバナジウムが豊富な地下水を健康的なミネラルウォーターとして販売しています22、23、24。さらに、日本酒（日本酒）の醸造にバナジウムが豊富な水を使用すると、望ましくない古くなった芳香化合物が抑制され、望ましい甘味が促進されることが判明し 25,26 、富士の酒蔵が受賞歴を誇る国際的な成功を説明できる可能性がある 27,28。。

富士山は広範囲に研究されており、その複雑な地質は十分に文書化されていますが、水質と水量は低下しており、多くの水文地質学的問題は未解決のままです29、30、31、32、33、34、35。現在の理解によれば、年間 2.2 km3 (または 2,500 mm) の降水量のうち、90% が地下水の涵養によるものです7,36。 15 ～ 40 年後 (参考文献 14)、毎年 1.7 km3 が泉、川、湖としてふもとに現れ、残りは地下水として集水域を離れます7。地下水は古い星山火山期 (100 ～ 17 千年前 (ka)) に形成された深い甲 (「古い」) 富士帯水層にも流れていますが、泉はもっぱら浅い新 (「新しい」) 帯水層から供給されていると考えられています。 )-富士宮と須走の若い段階 (<17 ka)7,13,17,37,38 に由来する、富士と表層帯水層。一部の浸透31を除いて、深層帯水層と浅層帯水層の間の垂直交換は現在無視できるほどであると考えられています7、17、36、39。しかし、この単純なモデルは富士の複雑な地質とは相容れず、水質の低下を説明できません29,30,40,41,42。

ここで我々は、日本で最も地殻活動が活発な地域である富士の富士川加古断層帯（FKFZ）沿いの湧水に、古富士の深層地下水が大きく寄与しているという証拠を提示する（図1）10、43、44、45。私たちの環境 DNA (eDNA)、ヘリウム (He)、およびバナジウム (V) の測定は、多くの初期の研究から得られた水力化学データの編集と合わせて、富士の水文地質学的理解を広げ、eDNA と現場の希ガスを組み合わせることで得られる膨大な可能性を実証します。地下水科学のための微量元素分析。

最近の水質低下を完全に説明することが決定的に不可能であるにもかかわらず、富士内の層流地下水流の単純化された概念モデルは依然として受け入れられています。その原因は、これまで富士の水文地質を理解するために適用されてきた古典的な手法、すなわち浅い地下水位、主要イオン、水の安定同位体である。これらの古典的な水文地質学的手法は最も広く採用されており、通常、地下水の流れの方向、涵養ゾーンと季節性、および異なる水化学ゾーンを通る流れを特定するために使用されます。しかし、地形に沿って浅い地下水位があり、異なる水の種類間の物理的混合が一般的であり、異なる水の種類の主要なイオン組成が非常に類似している山岳地帯では、これらの古典的な方法では、地下水の涵養と流動の明確な評価ができないことがよくあります。パス36、46、47。

富士の水文地質は標高勾配によって支配されているため、浅い地下水位は一般的な地形に従い、異なる帯水層間の垂直相互作用の兆候はありません17、39、48、49。古富士の深層帯水層は限定的で自圧であることが知られていますが、圧力分布は不明です17、29、30、31、39。川、泉、地下水の安定した水の同位体特徴（すなわち、δ2Hとδ18O）は、局地的な天水ラインと地球規模の天水ラインの間に位置し（図2aおよび補足セクション1）、共通の隕石起源と均一な蒸発効果を明らかにしています36,50。再充電の上昇、季節性、および物理的な混合をこれらのシグナルに基づいて分離することはできません51。

a. 調査対象地の安定した水の同位体組成と、湧水、地下水井戸、ミネラルウォーター、ビール醸造所の井戸および熱深井戸の利用可能なすべての測定結果。安原ら 36 以降の安定水同位体由来の涵養量の上昇が示されている。局所天水線(LMWL)36: δ2H = 8 × δ18O + 15.1‰。全球天水線 (GMWL)51: δ2H = 7.93 × δ18O + 8.99 ‰。 VSMOW、ウィーン標準とは海水を意味します。 b. 泉、地下水井戸、ミネラルウォーターと醸造所の井戸、熱深井戸に関する入手可能なすべてのデータの主要なイオン組成のパイパープロット。水素化学水の種類のフィールドは破線で区切られ、番号付きの円でマークされています (凡例を参照)。 a と b のデータポイントはサイトの平均値を表します。すべての個々のデータポイントと対応する参考文献は、補足データ 1 に表形式で提供されます。

富士周辺の湧水と地下水はすべて冷たく（約 14.5 °C）、新鮮（約 400 μS cm−1）、弱アルカリ性（約 7.75 pH）で、Ca-HCO3 タイプに分類されます。駿河湾沿いでは、局所的な海水の侵入により、Na-Cl-SO4 タイプが優勢です 17,32,41,42 (図 2b)。富士の地下から深さ 1,500 m から汲み上げられ、地元のスパ (温泉) で使用される深層熱地下水のみが、穏やかに暖かく (~40 °C)、弱アルカリ性 (~8.75 pH) で、鉱化されています (~1 g l− 1)。富士の地下の深さが深く、緑色凝灰岩からの海水含有物の混合により、この温泉水は Ca-Cl および Na-Cl-SO452,53 として分類されます。しかし、富士の地下に含まれる海水と駿河湾に沿った海水の侵入を除けば、富士集水域のすべての自然水は隕石由来である52,53。天然水の共通の隕石起源、広い標高範囲、および流体化学的類似性は、使用される古典的なトレーサー手法が水域/成分を区別するのに適用できる範囲が限られていることを意味します。これらの観察はさらなる研究を引き起こすというよりもむしろ広く受け入れられ、層流システムの結果であると直接的に解釈されました。しかし、この解釈は、異なる帯水層間に存在する可能性のある垂直方向の相互作用を曖昧にし、代わりに富士が比較的単純な地下水系であるという考えを助長します。

これまで富士集水域で適用されてきた古典的な手法の限界を克服し、富士を支配する概念水文地質モデルを批判的に評価するために、私たちは、現場ベースと実験室ベースの3つの型破りで新しいトレーサ手法を組み合わせたマルチトレーサ調査を実施しました。 He、V、eDNA 分析。以下に、溶存ヘリウムとバリウムの濃度に基づく物理的混合の同定と、深層地下水の条件に特に適応した古細菌によって寄与された eDNA の割合に焦点を当てて、各トレーサーの主な発見を報告します。分析データを表 1 にまとめます (完全なデータセットは補足データ 1 および 2 として提供されます)。

火山やプレートの境界付近では、総 He 濃度と 20Ne/4He および 3He/4He の同位体比は、大気中の He と地生 He の寄与を定量化したり、マントルと放射性 He54 を分離したりできるため、重要なトレーサーです。 55、56、57、58、59、60、61、62、63、64。たとえば、富士集水域のような火山性で地殻活動が活発なシステムで、マントルの He が豊富に含まれる深層地下水が発見された場合、この He の特徴を使用して、浅層地下水に対する深層地下水の寄与を検出し、サンプリングされた場所での水の起源を制約することができます。淡水の泉。

空気飽和水の特徴的な 3He/4He 比と 20Ne/4He 比 (3He/4He = 1.36 × 10−6、20Ne/4He = 3.741)65 を考慮すると、枯渇したマントル (中央海嶺の玄武岩で採取)、3He /4He = 1.1 × 10−5、20Ne/4He ≈ 0)55 と大陸地殻 (3He/4He = 1.5 × 10−8、20Ne/4He ≈ 0)57 を考慮すると、マントル He の寄与は次のように計算できます。青木井戸の古富士深層地下水と吉間池湧水では%、湧玉池湧水では12%、白糸の滝（サンプルNo.1）では5%（表1および図3e、f）。青木と吉間池における高いマントル He 寄与は、高い総 He 濃度と相関しています（表 1 および図 3d、e）。したがって、希ガスデータは、古富士の深層地下水が富士の南西部の湧水に大きく寄与していることを示唆しています。扇状地の北上流端（芝川、陣馬ノ滝、白糸の滝）ではそれほどではありませんが、FKFZ に直接位置する湧水では大きく寄与しています（吉間池、湧玉池）（図1、3）。さまざまな泉にマントル He が存在するのは、古富士深層地下水の湧昇の結果である可能性がありますが、マントルガスの直接混合の結果である可能性もあります。したがって、古富士深層地下水の湧昇を確認するには追加のトレーサーが必要です。

a、b、V (a) およびδ18O (b) 組成のマップ。 c、δ18O対V濃度。仮説の涵養標高 (Yasuhara et al.36 後の δ18O から) は、異なる標高からの水が混合しないと仮定して、点線の垂直線で示されています。 d、新しいポータブル GE-MIMS 機器を使用して現場で測定された平均 He および 40Ar 濃度。黒い破線は、南西盆地の安原らによる 36 後の 3 つの主要涵養標高における 20 °C の空気飽和水 (ASW) を表しています。点線は、標高 1,700 m、0 °C、5 °C、10 °C、および 15 °C における ASW への仮想の過剰空気の追加を示します。エラーバーは、各部位で取得されたすべての GE-MIMS 測定値の平均の ±1 sd を示します。サイトごとの平均値と標準偏差を定量化するために使用されるサンプリング日の数は、A (n = 2)、1 (n = 1)、2 (n = 1)、9 (n = 2)、16 (n = 1) です。 )、48 (n = 2)、60 (n = 2)、63 (n = 1)。 GW、地下水。 e、この研究で得られたサンプル（サイト A、6、9、10a）の 3He/4He と 20Ne/4He を、以前の測定（サイト 1a96、1b53、3a96、3b53、796、10b102 および温泉深井戸からのデータ）と並べて比較します53、104、107、111、地下水井戸 53 および噴気孔 57) および端成分同位体比 55,57 (中央海嶺玄武岩 (MORB)、大陸地殻、放射性物質の生成、0 °C の ASW および 20 °C の ASW)。 f、3He/4He比の概要マップ。 TNK、田貫湖。 FJM、富士宮。ふむ、噴気孔。すべてのデータと対応する参照については、補足データ 1 を参照してください。座標参照系: WGS 84 / 疑似メルカトル。背景合成地図ソース: 数値標高モデル 162; 赤い 3D 陰影起伏マップ 163,164; 活断層の位置165; プレート境界と主要な地殻断層43,166,167。 a、b、f の白い破線は、FKFZ および KMFZ 構造帯を示します。 a、b、f の赤い破線は活断層を示します。

湧玉池の湧水は、マントルヘリウムの12％の寄与だけでなく、放射性ヘリウムの83％の寄与も示しました（図3e、f）。これは、まったく異なる地下水貯留層への水力学的接続を示唆する観察です。 He の総濃度も、他のどの泉よりも 3 桁も高くなっています。 He の痕跡は、御坂天守山脈の麓にある田貫湖の近くで汲み上げられた深層熱水の痕跡と非常によく似ており (図 3e、f および補足セクション 3)、断層、亀裂の複雑なネットワークが存在することを示唆しています。 FKFZ のクリンカーは、御坂天守山脈の麓から地下水をほとんど混合せずに湧玉池湧水まで運びます。

1960 年代以来、富士の湧水、地下水、河川で溶存 V が測定されており、バナジン酸塩 (V(v)) として濃縮され、酸化された形で蔓延していることがわかりました。玄武岩の自然に高い V 含有量のおかげで 66、富士の地下水と湧水中の V 濃度は日本の他のどこよりもはるかに高く 16,17,67,68,69、富士の川は地球上で最も V が豊富な河川となっている 15。バナジウムの非常に複雑な地球化学のため、天然水中の V の反応速度を定量化することは困難であるが 70,71,72,73,74、富士の地下水の 10 年に及ぶ滞留時間のスケールでは、おそらく平衡濃度には達しておらず 72,75、V 濃度は地下水滞留時間とともに徐々に増加すると考えられる。この仮定は、V 濃度がプラトーに達していないという観察によって裏付けられています (図 3c)。したがって、地元の浅い地下水と比較して、湧水の V 濃度が著しく高いことが判明した場合、滞留時間が著しく長い深層地下水の湧昇が濃縮の原因である可能性が最も高くなります。

バナジウム濃度は、水の安定同位体および主要イオンと同様のパターンを示し、δ18O と V の濃度はほぼ完全に相関しており、より高い標高で再充電される軽い水では、より大きな V 濃度を示します（表 1、図 3a ～ c および補足セクション 2）。。湧水は全体的に V の含有量が少なく、地下水より同位体的に重い（図 3a ～ c）。これは、ほとんどの湧水が表層帯水層と新富士帯水層からの浅い地下水によって供給されていることを裏付けており、これらの帯水層は一般に涵養標高が低く、滞留時間が短いという特徴がある 14。 17,37。バナジウム濃度も He 濃度と正の相関関係があります。つまり、He に富む水は V が豊富になる傾向があります。青木井で採取された古富士深層地下水は、221.0 μg l−1 の濃度で、富士周辺で見つかった最も V が豊富な水であり、次の仮定を裏付けています。富士南西麓の古富士の地下水の滞留時間は非常に長い。注目すべきことに、吉間池泉には 87.5 μg l−1 の濃度で、南西亜流域の他のすべての泉よりもかなり多くの V が含まれています。泉質内の V 濃度の上昇と He 濃度の上昇との相関関係は、湖富士の深層地下水の実質的な湧昇を裏付ける強力な根拠となるが、泉質内の V 濃度の上昇は、流路が長くなったり、あるいは水域内の透水係数が低下したゾーンによる滞留時間の増加によっても発生する可能性がある。浅い帯水層自体。したがって、深層地下水の実質的な湧昇の存在を完全に確認するには、別の独立したトレーサーが必要です。

瀬川らは、富士周辺水域における微生物の eDNA の調査の先駆者として、好熱性原核生物の存在と、富士の南西亜流域の古富士帯水層を通る深層地下水流路との間の潜在的な関係を特定した。その後、杉山ら 35 は、極限環境好性原核生物の候補が湖富士帯水層の基礎生物であることを確認し、台風による集中豪雨により青木井で浮遊古細菌の濃度が大幅に増加したことを観察した。杉山らの eDNA データを再検討したところ 35、我々は、パルバルキアのメンバーが富士の地下水で優勢な古細菌であることを発見した。具体的には、主に極限環境から回収される 2 つの未栽培の候補目の YLA114 および WCHD3-30 です 76,77 (表 1; 詳細な系統発生は補足セクション 4 に記載されています)。台風による豪雨現象中に浮遊中の古細菌の総数は増加しましたが、WCHD3-30 と YLA114 の相対的な寄与は減少しました。これは、WCHD3-30 と YLA114 が帯水層マトリックスに付着しているのではなく、主に浮遊中に生息していることを示しています。通常の水圧条件下でマトリックス上に付着して生きている古細菌の剥離が増加し、水圧勾配が増加すると、それらの相対的な寄与が減少するということです。この特性により、WCHD3-30 と YLA114 は両方とも、通常の水理条件下でも、富士集水域における深層地下水の浅層地下水および湧水への湧昇の潜在的なトレーサーとなります。これらの特定の古細菌の発育を可能にする環境条件は、これまでのところ、富士周辺の深部でのみ発見されているため 17,52,78,79、泉にこれらの微生物生命体の DNA が存在することは、急速な湧昇を示している可能性がさらに高いこれらの特定の DNA は、そうでなければ存在しないか、分解されるため、かなりの量の古富士深層地下水が存在します (周縁部またはゆっくりとした深層地下水の湧昇の場合)。

これらの特定の原核生物の存在と、湖富士の深部地下水に蔓延する環境条件との間の以前に特定された関連性を確認し、溶解したヘリウム、バインダリジンおよびeDNAの比較を可能にするために、我々はまた、湖の水サンプル中に存在する微生物のeDNAを測定した。調査した湧水と青木井戸。これにより、青木井戸の古富士地下水中に存在する古細菌 eDNA の 95% がパルバルケア属であることが明らかになりました (表 1 および補足セクション 4)。採取した南西湧水の最上流（芝川）では、古細菌の eDNA に占めるパルバルケア属の割合は 20% に過ぎませんが、この割合は下流に向かうにつれて徐々に増加し、吉間池湧水では 80% に達します。パルバルキアは、愛鷹山のふもとに出現する上流の南東部の泉である富沢（77%）でも最も重要な古細菌であり、最大かつ最下流の柿田川（37%）にも（それほど優勢ではないものの）かなりのレベルで存在しています。南東亜流域の湧水（図1）。したがって、これらのパルバルケアの明確な空間分布（つまり、南西部および南東部の亜流域の下流の泉にそれらが比較的多く存在すること）は、下流方向、特に川沿いの古富士深層地下水の湧昇が空間的に増加していることを強く裏付けるものとなる。 FKFZ。しかし、古細菌の eDNA パターンが He および V 濃度のパターンと一致しているにもかかわらず、これら 3 つの異なる完全に独立したトレーサーを体系的に比較することによってのみ、それらのパルバルケアが泉で局所的にかなりのレベルで成長している可能性を除外でき、Ko-まさに富士山の深層地下水が湧き出ています。

3 つの独立したトレーサーが、FKFZ 沿いの泉への古富士深層地下水の実質的な湧昇を示しているかどうかを特定するために、それらを 4 つの三重トレーサープロットで直接比較します (図 4)。溶解した V および He の濃度を、YLA114 (図 4a) および YLA114 + WCHD3-30 (図 4b) によって寄与された古細菌 eDNA の画分と比較すると、3 つのトレーサーがほぼ直線的に相関していることがわかります。 V と He の濃度を古細菌のアルファ多様性と比較すると、ほぼ線形の相関が当てはまります (図 4c)。 3 つのトレーサータイプはすべて完全に異なる生物地球化学的起源を持っているため、システムに関する現在の知識を考慮すると、ほぼ線形の相関関係の唯一のもっともらしい説明は、湖富士深部地下水の物理的混合プロセス (湧昇と下流方向への混合物の増加) です。富士の浅い帯水層と淡水泉。

a – b、YLA114 + WCHD3-30（a）およびYLA114のみ（b）によるV、Heと古細菌eDNA間の三重トレーサー相関。 c、V、Heと古細菌のアルファ多様性の間の三重トレーサー相関。 d、V、Na + と古細菌のアルファ多様性の間の三重トレーサー相関 (d)。 He 濃度は、新しいポータブル GE-MIMS 機器を使用して現場で測定された値を表します。 STP、標準温度および圧力 (T = 0 °C、P = 1 atm)。 H'A は、古細菌について評価されたシャノンの多様性指数 160,168 です。 d の富士錦のデータは、富士錦醸造所の井戸 (サイト ID: F1) からのデータを表します。ただし、Na+ 濃度は除きます。これは、富士錦醸造所の井戸の隣にある富士錦泉 (サイト ID: 7) で測定された平均 Na+ 濃度を表します。

He、V、および極限環境古細菌eDNAの間で同定された三重トレーサー相関は、Vとδ18O、He濃度および3He/4He比、およびYLA114およびWCHD3-30古細菌目の相対存在量の間のほぼ直線的な相関と組み合わせて、驚くべき結果を提供する。富士の泉や浅い帯水層への古富士の深層地下水の広範な湧昇と混合の強力な証拠。深層地下水の湧昇速度は、特に人口密度が最も高い南西部の亜流域で、これまでの想定よりもはるかに大きい。現在受け入れられている水文地質学的モデルは、異なる地下水域間の垂直混合は無視できるほどであると仮定しており、新しいトレーサーデータと互換性がないため、修正する必要があります。我々は、富士トリプルジャンクションの複雑な沈み込みダイナミクスの結果であるFKFZの断層、亀裂、クリンカーに沿った古富士深層地下水の実質的な湧昇を明示的に仮定する、修正された富士の概念水文流動モデルを提案する（図5）。。これらの相互作用経路に加えて、我々は、湧玉池湧水において、これまで知られていなかった重度のヘリウム富化御坂天守型深部地下水の混合物を同定した。湧玉池の湧水は、偶然にも、ユネスコの世界遺産であり、日本で最も重要な神社の 1 つである富士山本宮浅間大社の神聖な湧水です。

改訂された富士山の概念水文地質モデル (以前に発表された概念モデル 7,17,36,42,169 に基づいて改訂) は、FKFZ に沿った北南西断面を示し、3 つの異なる主要な帯水層 (表層、帯水層、帯水層) 間の一般的な垂直相互作用を示しています。新富士・古富士）とその湧き水の源流。御坂天守深層地下水の聖なる湧水「湧玉池」への貢献も描かれています。青い矢印は浅い地下水、赤い矢印は古富士の地下水、黄色の矢印は御坂天守の地下水の流れを示しています。背景合成地図ソース: デジタル標高モデル 162; 赤い 3D 陰影起伏マップ 163,164。

地下水位の観測や、地下水と湧水の主要イオンや安定な水同位体組成などの古典的な水文学的トレーサーは、水文地質システムに関する貴重な洞察を提供しますが、富士山のさまざまな帯水層間の垂直交換を検出することはできません。古典的なトレーサーは、帯水層マトリックスとの相互作用によって混乱することが多いため、広く適用されていますが、多くの複雑な環境では用途が限られています。帯水層マトリックスは通常、ほぼ同じ物質で構成されており、したがって異なる水の化学組成を調和させたり、涵養ゾーンによって混乱したりするためです。重なり合い、異なる水の同位体組成を調和させます。複数の古典的かつ型破りなトレーサー、つまり、溶存（貴）ガスの現場分析、希ガス同位体の実験室ベースの分析、微生物 eDNA の次世代シークエンシング、微量元素の分析を組み合わせることで、これらはすべて、富士集水域のような火山系で予想される流路やプロセスの多様性に特に反応し、物理的混合の影響を受ける水を解きほぐし、追跡することを可能にします。私たちは、古典的な手法の主要な制限を克服しただけではありません。だけでなく、地下水科学の明確な前進の道も示しました。

結論として、トレーサー水文学と微生物学の分析技術の進歩により、富士の火山性地下水系の複雑な水文地質を理解し、これまで知られていなかった深層地下水の淡水湧水や浅層地下水への湧昇を特定することが可能になりました。したがって、He、V、および微生物の eDNA シグネチャの組み合わせは、富士の水文地質学的理解を広げるだけでなく、複雑な水文地質システムを研究するために型破りなトレーサーを組み合わせることの大きな可能性も示しています。

オホーツク海プレート、アムール海プレート、フィリピン海プレートの間の三重接合点の真上に位置しているため、富士山の噴出物は主に高アルミナ玄武岩と火山灰で構成されており、富士山に位置する他のほとんどの成層火山が安山岩の組成をしているのとは対照的です。伊豆～小笠原～マリアナ編の排出6．玄武岩質の組成は、富士のマグマ溜まりが深いところ (>20 km) に位置するという証拠を提供します6,11,12,80,81,82,83,84。富士山は、互いに重なり合って成長した 4 つの火山で構成されています。前小御岳 (270 ～ 160 ka)、小御岳 (160 ～ 100 ka)、古富士 (100 ～ 10 ka)、および新富士 (10 ka ～現在) 1、6、38、81、85、86。星山火山期後期の堆積物（100～17 ka）と富士宮火山期と須走期の堆積物（<17 ka）9,13,17,31,35,37,39,87,88,89 は水文地質学的に関連性がある。。後期星山堆積物は玄武岩質溶岩、火山灰、それぞれの泥流から構成され、深部の古富士帯水層を形成しています。古富士帯水層の上部は、大部分が不透水性の泥流堆積物（透水係数 10−6 m s−1（水平）と 10−8 m s−1（垂直）の間；参考文献 42）、火砕岩および富士黒土によって閉じ込められている。最終星山と序盤富士宮ステージ6,9,17,37,38,81,85,90。湖富士帯水層の推定透水係数は 10−5〜10−7 m s−1 の範囲である（参考文献 9、39、42、91）。噴地宮段階と須走段階の堆積物には浅い新富士帯水層があり、多孔質材料、亀裂、クリンカーの複雑で導電性の高いネットワークを形成する複数の玄武岩質溶岩層で構成されています7、17、31、37。須走期の最新の火山灰と沖積砂および砂利堆積物は、最上部の表層帯水層を擁することによって水文地質学的層序を完成させます31。新富士および表層帯水層の推定透水係数は 10−2−10−5 m s−1 である（参考文献 9、39、42、91）。その下では、記述されている富士の水文地質系は、不浸透性の海底玄武岩質安山岩と火砕物からなる御坂天守層群の厚さ約 10 km の基盤体によって制約されています 52。日本の地殻変動が最も活発な構造物である FKFZ は、富士の西および南西麓に沿って位置し、富士宮市を通過しています10、43、44、45。これらの活断層は複雑な亀裂とクリンカーのネットワークを特徴とし、地下水、溶質、微粒子が非層流で輸送される可能性があり、その流路の特定が非常に困難になっている可能性があります。 FKFZ の水文地質学的特性、および地下水の動態や流路への影響は体系的に調査されておらず、地質学的には比較的よく理解されていますが 45、その水理地質学的挙動は我々の研究以前には不明のままでした。

富士山頂の年間平均気温は-6.4 °Cで、最も暖かい月（8月）の平均気温は6.0 °Cです（参考文献92）。年間降水量は向きにもよりますが、1,600 ～ 2,000 mm の範囲です9,93。降雪は年間を通じて発生し、山頂では年間降雪量が 3 m に達します92。こうした冬の水文条件は、頂上近くの永久凍土層を維持し、地下への浸入を効果的に防ぎます36,94。しかし、気候変動の結果、状況は徐々に変化しています（たとえば、夏の平均最高気温は過去 50 年間で 2 °C 上昇し、森林限界は上昇しています 95）。富士に毎年降る 2.2 km3 の降水量のうち、2 km3 が浸透して地下水を形成し、富士の 3 つの帯水層 (表層帯水層、新富士帯水層、古富士帯水層) に水を供給します。その後、地下水は富士の山腹を流れ、20～40 年後 14,96、毎年 1.7 km3 が麓の丘陵に再び現れ、無数の泉、川、湖に水を供給します 37,39,49,52。残りの 0.3 km3 は、地域の地下水 (たとえば、北の桂川渓谷に向けて) または海底地下水 (南の駿河湾に向けて) として流域から流出します33。

水の安定同位体によると、富士の地下水涵養は 3 つの異なる標高で発生します。ASL 2,000 m 以上（上部ゾーン）、ASL 1,100 ～ 2,000 m（中間ゾーン）、ASL 1,100 m 以下（湧水帯）9,17,36、 50. 南西亜流域の涵養は主に海抜 1,600 m から 2,250 m の間で起こり、涵養の大部分は中間地帯で起こり、新富士の帯水層に供給されます36。上部ゾーンは大量の地下水涵養にはあまり重要ではないが、湖富士帯水層の涵養には主要なゾーンである36。湧水帯の特徴は、(1) 新富士溶岩層の端に位置する無数の淡水泉に大量の地下水が湧き出ていること、(2) 湧水、小川、河川、浅層地下水の間のダイナミックな交流、 (3) 農業用水、都市用水、工業用水の利用。日本各地の多くの地域とは対照的に、富士の天然温泉は専ら冷水泉であり、富士周辺で「温泉」と宣伝している温泉地は、比較的均一な深さ 1,500 メートルの富士の地下から汲み上げています。

富士山は日本の水の山としても知られ、清らかで豊富な湧き水と地下水でよく知られています。玄武岩質岩中に長い滞留時間があるため、富士の湧水と地下水は非常に柔らかく（つまり、炭酸塩が含まれていない）、自然に V が豊富であり、この水を緑茶の栽培やミネラル健康水、ウィスキーや日本酒の製造に重要なものとしている15,16。、17、22、23、25、26、27、28、97。しかし、富士の水質と豊富な水量は過去数十年間を通じて着実に減少しており、その結果、富士周辺地域は当初予定されていたユネスコ世界自然遺産の指定を受けず、その代わりにユネスコ世界文化遺産に「のみ」登録されることになった。前者の環境要件は厳しすぎました29。富士の水質と水量の低下は主に、過剰な汲み上げによる湖と地下水の水位の着実な低下、工業や製紙生産による広範な地下水汚染、緑茶栽培からの過剰な栄養素入力（硝酸塩など）、気候変動による水温の上昇と水循環の変化、廃棄物の不法投棄1,18,29,30,31,39,98。これに関連して、最も影響を受ける地域は、産業の影響を受ける富士宮市周辺の都市化地域、上り坂の斜面にある大規模な緑茶畑、および地下水の動態が漠然としか理解されていないFKFZ（図1）です17,34。 ,35,99。純粋に層流の地下水流という概念的な概念が存続し、富士集水域の局所的な水バランスを閉じることができなくなったため、重要な地下水の経路とフラックスは未確認のままであった 29,30。ただし、地下水と湧水の汚染を防止および管理するには、経路とそれに関連する流れ場を理解することが前提条件となります。

私たちは富士流域全体のデータを提示していますが、富士の南西麓に沿った淡水湧水の水の起源を特定することに焦点を当てました。なぜなら、この地域は農業と工業の両方で最も影響を受ける地域であると同時に、同時にこの時期は、FKFZ のせいで水文地質学的に最も複雑です。調査された湧水および自噴地下水井戸は水文学的に重要な特徴であり、すべて南西部亜流域の主要な地下水の流れ方向（流れ方向：芝川湧水、杉田湧水、陣馬ノ滝湧水、白糸ノ滝湧水、富士錦酒蔵自噴井戸、青木泉）に沿って位置しています。自噴井、吉間池湧水、湧玉池湧水；図１）。サイトの多くは FKFZ の真上に位置しており、そこではさまざまな帯水層、湧水、地表水域の間の地下水の動態が非常に複雑になることが予想されます。たとえば、2011 年 3 月の Mw 5.9 の静岡東部地震（それ自体が Mw 9 の東北沖地震によって引き起こされた）では、いくつかの湧水と地下水井戸が溢水しました 30,43,44,100,101。地下水動態の地域的理解を完全にするために、南東亜流域の 3 つの重要な湧水も調査されました (流れ方向: 三宿湧水、富沢湧水、柿田川湧水、図 1)。表 2 は、これらのサイトで利用可能なさまざまなトレーサー分析のリストであり、当社の測定値と文献から入手可能な古いデータが含まれています。

私たちは、測定結果と入手可能な文献データを、350 以上のサイトと 9,500 以上の個別データポイントを含む、富士集水域の水文地質学的データセットに編集しました7,14,17,31,34,35,37,41,48,52,53,57。、87、88、96、97、99、102、103、104、105、106、107、108、109、110、111、112、113、114、115、116。ここで取り上げた水化学データが利用可能なすべてのサイトは、図 1 にマークされています。完全なデータセットは、補足データ 2 として提供される微生物 eDNA ベースの系統発生データを除き、補足データ 1 として提供されます。

水の安定同位体と主要イオンの分析では、サンプルを 0.22 μm Millex-GS フィルター (Merck Millipore) でろ過し、分析前にそれぞれ -20 °C と 4 °C で保存しました。主要なイオン組成は、静岡大学で Dionex ICS-3000 イオンクロマトグラフ (Thermo Fisher) を使用して分析されました。水の安定同位体は、Shoko Science Co Ltd (Picarro, Inc.の Picarro L2120-I キャビティリングダウン分光計を使用) によって分析され、VSMOW に正規化され、δ 表記 117 で報告されました (典型的な分析誤差は、δ2H については ±0.2 、± δ18Oの場合は0.05‰）。

V 濃度と Sr 同位体は、存在量が少なく、さまざまな岩石や鉱物中の濃度と同位体比が非常に多様であるため、V 濃度と Sr 同位体は、地下水の流れの強力な地球化学的トレーサーであり、地下水滞留時間の代用情報となります 118,119。地下水中のバナジウムは、酸化水と接触したアルカリ性岩石に由来し、地下水の滞留時間とともに増加することがわかっています16,70,71,120。バナジウムの溶解は地球化学的には地下水の Sr 濃縮と似ています。地下水の水文学では、87Sr/86Sr 同位体比は、さまざまな岩石や鉱物との交換を追跡するためのトレーサーとして広く使用されています 119,121,122,123,124。水と岩石の交換プロセスは時間に依存するため、V 濃度と 87Sr/86Sr 比は地下水の滞留時間と相関する傾向があり、（特定の制約の下では）それを示す可能性があります 46,51,125。

バナジウム水サンプルは、0.22 μm Millex-GS フィルター (Merck Millipore) を使用してろ過し、硝酸を使用して pH 2 未満に酸性化しました。フィルターは使用前に10%塩酸および0.1M硝酸で洗浄した。バナジウム濃度は、0.1 M 硝酸で 10% 希釈した後、静岡大学の偏光ゼーマン Z-3700 原子吸光分光光度計 (日立ハイテク) を使用して分析されました (通常の分析誤差 ±4%)。ストロンチウムの同位体比は文献のみから取得したものです。

溶存希ガスの濃度とその同位体比は、古温度の復元、過剰空気の定量化、涵養標高の特定、および異なる起源の水の混合の定量化に至るまで、多くの水文地質学的文脈で地下水トレーサーとして使用されてきました55,126,127,128,129,130,131,132。

現場での溶存（希）ガス分析は、ガス平衡膜入口質量分析法（GE-MIMS）133 を使用して実施されました。 GE-MIMS を使用すると、空気中の不活性ガスと反応性ガス (He、40Ar、84Kr、N2、O2、CO2、H2、CH4) と水に溶解したガスを現場で直接、ほぼリアルタイムで同時に測定できます (完全な分析は約 15 分)。一般的な分析の不確かさは ±1 ～ 3% です (参考文献 133)。溶存ガス分析では、蠕動ポンプを使用して、地下水をフロースルー膜コンタクター (G542 Liqui-Cel MiniModule、3 M) に約 2 l min-1 でポンプで送りました。抽出されたガスは、その後、最終検出のために 10 m のステンレス鋼キャピラリーを介して四重極質量分析計 (RGA 200、Stanford Research Systems) に移送されました。より豊富な 40Ar、N2、O2、および CO2 の場合、各データポイントは、約 2 分間に取得された 5 つの個別の測定値の平均を表し、標準誤差はこれら 5 つの測定値の標準偏差によって近似されます。比較的存在量の少ないガス 4He、84Kr、および CH4 の場合、各データポイントは、約 4 分間にわたって取得された 15 個の個別の測定値の平均を表し、標準誤差はこれら 15 個の測定値の標準偏差によって近似されます。実験の詳細については、参考文献を参照してください。 133、134。質量分析データは、Python (v3.8)136 の ruediPy パッケージ (v2019)135 を使用して処理されました。

高分解能希ガス同位体分析は、スイス連邦工科大学チューリッヒ校の銅管 126 に集められた約 25 g の水のサンプルに対して、標準プロトコルに従って実施されました (参考文献 137 を参照、典型的な分析誤差は He と Ne について 1% 未満です)濃度、同位体比 <0.5%)。 Beyerle らによる標準プロトコル 137 では、Clarke らによって決定された 1.384 × 10-6 の 3He/4He (Ra) の標準大気比 (Ra) が採用されているため、文献に基づく溶存 3He/4He 比 (R) はほとんどありません。 R/Ra 形式で報告されたデータは、この比率に基づいて 3He/4He 形式に変換されました。

微生物は、地表水や地下水の生物地球化学的プロセスを研究するために集中的に使用されてきましたが、地下水の流路や地下水の混合などの物理的プロセスを研究するために微生物を使用した研究はほとんどありません139,140,141,142。しかし、最近、地下水中の微生物の動きの概念的な理解が進み、微生物はかなりの距離を移動することができ35,143,144、何年も生存できることがより広く認識されるようになりました145。これらの側面により、微生物は、関連する空間的および時間的スケールにわたる地下水の流れのトレーサーとなる可能性を秘めています。さらに、次世代シークエンシングにより、水サンプル中に存在する微生物 eDNA の分析に基づいて、手頃な価格で定量的かつ高効率な方法で微生物群集の系統構成と機能を特定できるようになりました 146。

この研究では、0.22 μm Sterivex-GV フィルター (EMD Millipore) を使用して 10 l の水を濾過することにより、微生物 eDNA の分析用の水サンプルを収集しました。 DNA 抽出は、標準プロトコールを使用して静岡大学で実施されました 147。まず、リゾチームとプロテイナーゼ K の溶液を添加することにより、原核細胞が 0.22 μm Sterivex-GV フィルターユニットから溶解されました。次に、バルク DNA がフェノール - クロロホルム - イソアミルアルコールを使用して抽出されました。混合物１４８を抽出し、その後、ＮａｎｏＶｕｅ分光光度計（ＧＥＨｅａｌｔｈｃａｒｅＵＫＬｔｄ）を使用して分光光度法により定量した。増幅と配列決定は Bioengineering Lab Co. Ltd によって行われました。2 ステップ PCR では、ユニバーサル 341F/805R プライマーペアを使用して、細菌および古細菌の 16S rRNA 遺伝子の超可変 V3 ～ V4 領域が増幅されました。最初の PCR ステップでは、1st-341f_MIX (5'-ACACTCTTTCCCTACACGACGCTCTTCCGATCT-NNNNN-CCTACGGGNGGCWGCAG-3')/1st-805r_MIX (5'-GTGACTGGAGTTCAGACGTGTGCTCTTCCGATCT-NNNNN-GACTACHVGGGTATCTAATCC-3') プライマーペアを使用し、 PCR 産物の 2 番目の PCR ステップでは、2ndF (5'-AATGATACGGCGACCACCGAGATCTACAC-ACACTCTTTCCCTACACGACGC-3')/2ndR (5'-CAAGCAGAAGACGGCATACGAGAT- GTGACTGGAGTTCAGACGTGTG-3') プライマーペアを使用しました 149,150,151。 MiSeq (Illumina Inc.) を使用した次世代シーケンシング用のサンプルライブラリーは、メーカーのプロトコルに従って、MiSeq Reagent Kit v3 (Illumina Inc.) を使用して調製しました。アンプリコンのシーケンスは、MiSeq プラットフォーム上のペアエンドシーケンス (2 × 300 bp) によって行われました。操作上の分類単位は、QIIME 2152,153 を使用して 97% の類似性レベルでクラスター化され、GreenGenes データベース (v13.8) 154,155 との比較により代表的な配列に基づいて割り当てられました。微生物群集構造のパターンは、R (v3.6.2)157 の phyloseq パッケージ (v1.30.00)156 を使用して調査されました。この研究で得られた塩基配列データセットは、受託番号 DRA013474 として日本の DNA データバンク (DDBJ) に登録されています。

微生物細胞の総直接計数（環境サンプル中の培養可能な微生物と培養不可能な微生物の両方を定量化するための迅速な方法）は、標準的な手順に従って静岡大学で実施されました158。 100 ml の水サンプルを 0.2 μm Nuclepor フィルター (GE Healthcare UK Ltd) 上に収集し、pH 中性ホルムアルデヒドで固定しました。次に、フィルター上に捕捉された原核細胞を 0.01 μg ml-1 の蛍光 4',6-ジアミジノ-2-フェニルインドール (ナカライテスク株式会社) で染色し、光学的にカウントしました (DP71 カメラを備えた BX51-FLA 落射蛍光顕微鏡を使用)。オリンパス））。

研究デザインの詳細については、この記事にリンクされている Nature Portfolio Reporting Summary を参照してください。

この研究で使用されたすべてのデータは補足データ 1 および 2 にまとめられており、https://doi.org/10.4211/hs.4eac370d12e142b5aa718e5deb57da39 の公開データリポジトリ HydroShare から入手できます (ref.159)。この研究で得られた塩基配列データセットは、受託番号 DRA013474 として日本の DNA データバンク (DDBJ) に登録されています。特に明記されていない限り、水文地球化学および地図の背景データはオープンソース Web ブラウザ Mozilla Firefox (v.68 ～ v98) で取得され、地図はオープンソースの地理情報システム QGIS (v3.6 ～ v3.18) で生成され、データは Microsoft Office (v2016-v2019) for Mac で処理されました。

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技術的なご支援を賜りました A. ライトフット氏、S. ジルー氏、森健人氏、村井直樹氏、辻村正氏、角貝 U. 氏に感謝いたします。 OSS は、この研究の一環としてスイス国立科学財団 (SNSF) から助成番号 P2NEP2_171985 を通じて提供された資金に感謝し、PB は SNSF プロジェクト助成番号 200021_179017 を通じて受け取った資金に感謝します。本研究は、国土交通省の河川技術研究開発事業の支援を受けて実施されました。

バーゼル大学環境科学部水文地質学、バーゼル、スイス

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朝永裕也

スイス連邦工科大学チューリッヒ校 (ETHZ)、スイス、チューリッヒの生物地球化学・汚染力学研究所および地球化学・岩石学研究所

R・キプファー

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OSS、KK、PB、RK がこの研究を発案しました。 OSS、KN、KK、TUS、YT、および MSB がフィールドサンプリング実験を設計および実行しました。 OSS、NK、RS、YT、MSB は実験室ベースの分析を実施しました。 OSS は文献データを収集し、データベースを作成し、データを処理および分析し、図や表を作成し、原稿を執筆しました。 OSS、RK、YT、MSB、PB、KK が原稿を編集しました。

OSシリングに対応。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature Water は、この研究の査読に貢献してくれた Daniele Pinti と他の匿名の査読者に感謝します。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

補足図。 1 と 2、結果と考察。

富士山の水文地球化学データセット。

富士山の湧水と地下水の微生物 eDNA データセット。

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転載と許可

シリング、OS、ナガオサ、K.、シリング、TU 他。ヘリウム、バナジウム、環境 DNA トレーサーを使用して、富士山の地下水の起源を再考します。ナットウォーター 1、60–73 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s44221-022-00001-4

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受信日: 2022 年 4 月 8 日

受理日: 2022 年 10 月 10 日

公開日: 2023 年 1 月 19 日

発行日：2023年1月

DOI: https://doi.org/10.1038/s44221-022-00001-4

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自然 (2023)